Ο Άγιος Γρηγόριος ήταν μέλος του κινήματος των Κολλυβάδων. Όταν το κίνημα των Κολυββάδων ξεπέρασε τα όρια του Αγίου Όρους, οι μοναχοί διασκορπίστηκαν στα νησιά του Αιγαίου. Ο Άγιος Γρηγόριος μαζί με άλλους ήρθε στην Πάτμο και αργότερα στους Λειψούς, όπου έχτισε ερημητήριο προς τιμήν της Υπεραγίας Θεοτόκου.
Εξαιτίας πειρατικών επιδρομών, αναγκάστηκε να εγκαταλείψει το νησί και να επιστρέψει αργότερα στην Πάτμο, όπου συνάντησε το Μακάριο το Νοταρά , που έμενε στο Κάθισμα των Αγίων Πάντων που δημιούργησε ο ίδιος στο λόφο της Κουμάνας. Ο Άγιος Γρηγόριος παρέμεινε με το Μακάριο για λίγο και μετά έφυγε για ένα άλλο μέρος του νησιού, που ονομάζεται Γραβά (το Γραβανός προέρχεται από το μέρος αυτό).
Έγινε ευρέως γνωστός ως πνευματικός και υπάρχει η παράδοση ότι ακόμη και ο Πατριάρχης Κωνσταντινουπόλεως τον επισκέφθηκε. Κάποια στιγμή, αναγκάστηκε να εγκαταλείψει την Πάτμο για την Ικαρία, όπου και κοιμήθηκε το 1812 μ.Χ.